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論文

Saccharide-mediated transformation of Ce during the formation of manganese (hydr)oxide

Deng, G.*; Ma, T.*; 田中万也; 大貫敏彦*; Qiu, X.*; Yu, Q.*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 286, p.143 - 158, 2020/10

https://doi.org/10.1016/j.gca.2020.07.028

被引用回数：4 パーセンタイル：29.05(Geochemistry & Geophysics)

シデロフォアの一つであるDFOBに代表されるように、微生物が分泌する強いキレート配位子がCe(IV)と錯体を形成して可溶化することは良く知られている。一方で、多糖類はシデロフォアに比べると弱い配位子であるため、これまで研究がされてこなかった。しかし、多糖類は環境中に豊富に存在することからCe(IV)を可溶化する可能性がある。そこで本研究では、多糖類の一つであるデキストランが共存する系においてMn(IV)酸化物へのCe(III)吸着実験を行った。その結果、デキストランもDFOBと同様にCe(IV)を可溶化することが明らかとなった。

論文

Interaction of Fe $^{rm II}$ and Si under anoxic and reducing conditions; Structural characteristics of ferrous silicate co-precipitates

Francisco, P. C. M.; 三ツ井誠一郎; 石寺孝充; 舘幸男; 土井玲祐; 塩飽秀啓

Geochimica et Cosmochimica Acta, 270, p.1 - 20, 2020/02

https://doi.org/10.1016/j.gca.2019.11.009

被引用回数：15 パーセンタイル：76.71(Geochemistry & Geophysics)

The interaction of Fe $^{rm II}$ and S $rm IIs at the heart of many critical geochemical processes in diverse natural and engineered environments. The interaction of these elements results in the formation of Fe$^{rm II}$$ -silicate phases, which play important roles in regulating the solubility and bioavailability of both Fe $^{rm II}$ and Si, as well as serve as sinks for trace elements. Therefore, a detailed understanding of their structural characteristics may provide insights that may help in predicting their reactivity and stability under different conditions. In this work, co-precipitates with different Si/Fe $^{rm II}$ ratios (0.5, 1.0 and 2.0) were synthesized under anoxic and reducing conditions at different solution pH (7, 9 and 11). The co-precipitates were studied using X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy and Fe -edge X-ray absorption spectroscopy (XAS). The results show the immediate and rapid formation of phyllosilicate-like local structures from solution. These incipient structural units lack long-range order but may serve as the precursors of crystalline phases.

論文

Cross-checking groundwater age by $^{4}$ He and $^{14}$ C dating in a granite, Tono area, central Japan

長谷川琢磨*; 中田弘太郎*; 富岡祐一*; 後藤和幸*; 柏谷公希*; 濱克宏; 岩月輝希; 國丸貴紀*; 武田匡樹

Geochimica et Cosmochimica Acta, 192, p.166 - 185, 2016/11

https://doi.org/10.1016/j.gca.2016.07.013

被引用回数：10 パーセンタイル：38.79(Geochemistry & Geophysics)

岐阜県東濃地域に分布する花崗岩中の地下水について、 $^{4}$ He法および $^{14}$ C法を利用した年代測定を行った。6本の深度1000m級のボーリング孔を利用して合計30区間から地下水試料を採取した。地下水の流動経路に沿って、 $^{4}$ He濃度は増加し、 $^{14}$ C濃度は減少する傾向があり、両者から推定される年代値には線形相関が認められた。このような複数の指標を利用して年代測定を行うことにより、信頼性の高い年代値が取得できると考えられる。

論文

Age and speciation of iodine in groundwater and mudstones of the Horonobe area, Hokkaido, Japan; Implications for the origin and migration of iodine during basin evolution

東郷洋子*; 高橋嘉夫*; 天野由記; 松崎浩之*; 鈴木庸平*; 寺田靖子*; 村松康行*; 伊藤一誠*; 岩月輝希

Geochimica et Cosmochimica Acta, 191, p.165 - 186, 2016/10

https://doi.org/10.1016/j.gca.2016.07.012

被引用回数：28 パーセンタイル：73.1(Geochemistry & Geophysics)

ヨウ素の地層中での移行挙動を理解するうえで、化学状態(価数及び局所構造・結合状態)を把握することは重要である。ヨウ素は環境中で一般的には陰イオンの形態を取りやすく、地層への収着性が低い元素であるとともに、陰イオンの他にさまざまな化学形態をとり、各形態で挙動が異なるため、移行挙動の予測は極めて難しい。そこで、本研究では固液両相の化学形態を分析し、表層土壌圏及び地下岩石圏でのヨウ素の挙動解明を試みた。その結果、有機物が熟成される過程でヨウ素イオンが地下水中に溶出されることが示唆された。また、表層で有機態として固相へ分配されたヨウ素は、深層で無機態となって液相へと溶出するが、一部は有機ヨウ素として固相に残ることが明らかとなった。

論文

Fungus-promoted transformation of lanthanides during the biooxidation of divalent manganese

Yu, Q.; 大貫敏彦; 田中万也; 香西直文; 山崎信哉*; 坂本文徳; 谷幸則*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 174, p.1 - 12, 2016/02

https://doi.org/10.1016/j.gca.2015.11.004

被引用回数：18 パーセンタイル：58.95(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞には希土類に対する高い吸着能がある。しかし、環境中での希土類の移行挙動に微生物がどのように影響するのかはわかっていない。本研究では、希土類元素の化学状態に及ぼす微生物活動の影響を調べた。Mn(II)酸化菌であるAeremonium strictumとMn(II)を含む水溶液に希土類元素を入れた。Mn(II)酸化菌からCe(IV)と特異的に結合する生体分子が放出され、その結果、Mn酸化物からのCe(IV)が脱離した。この生体分子は、3価の希土類元素や鉄とは結合しなかったので、休眠細胞から放出されることが知られている、金属に非特異的な有機物とは異なる。

論文

Sorption of trivalent cerium by a mixture of microbial cells and manganese oxides; Effect of microbial cells on the oxidation of trivalent cerium

大貫敏彦; Jiang, M.*; 坂本文徳; 香西直文; 山崎信哉*; Yu, Q.; 田中万也; 宇都宮聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08

https://doi.org/10.1016/j.gca.2015.04.043

被引用回数：20 パーセンタイル：57.4(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。

論文

Diffusion and sorption of Cs $^{+}$ , Na $^{+}$ , I $^{-}$ and HTO in compacted sodium montmorillonite as a function of porewater salinity; Integrated sorption and diffusion model

舘幸男; 四辻健治

Geochimica et Cosmochimica Acta, 132, p.75 - 93, 2014/05

https://doi.org/10.1016/j.gca.2014.02.004

被引用回数：87 パーセンタイル：93.85(Geochemistry & Geophysics)

放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のCs $^{+}$ , Na $^{+}$ , I $^{-}$ , HTOの収着・拡散挙動に及ぼす間隙水の塩濃度影響を、実験とモデルの両面から検討した。密度800kg/m $^{3}$ の圧縮モンモリロナイト中の実効拡散係数(De)と分配係数(Kd)を、異なる塩濃度条件下(0.01-0.5M)で取得した。Deは陽イオン濃集と陰イオン排除の効果を示し、この効果は塩濃度とともに大きく変化した。CsとNaのKdも塩濃度とともに大きく変化した。一方、見かけの拡散係数(Da)は塩濃度によってあまり変わらなかった。これら一連の試験結果は、イオン交換収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルを統合した統合収着拡散(ISD)モデルによって解釈された。このISDモデルを、さらに圧縮ベントナイト中の1価の陽イオンと陰イオンの拡散データに適用し、幅広い密度条件下で拡散データを説明可能であることを確認した。

論文

Post-adsorption process of Yb phosphate nano-particle formation by

Jiang, M. Y.*; 大貫敏彦; 田中万也*; 香西直文; 上石瑛伍; 宇都宮聡*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 93, p.30 - 46, 2012/09

https://doi.org/10.1016/j.gca.2012.06.016

被引用回数：31 パーセンタイル：63.8(Geochemistry & Geophysics)

酵母表面におけるYbリン酸塩鉱物化機構を実験により検討した。細胞表面に吸着したYbが細胞から排出されたリン酸と結合してナノ粒子化することをTEMやEXAFSによる分析から明らかにした。

論文

Speciation of Eu $^{3+}$ bound to humic substances by time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) and parallel factor analysis (PARAFAC)

Lukman, S.*; 斉藤拓巳*; 青柳登; 木村貴海; 長崎晋也*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 88, p.199 - 215, 2012/07

https://doi.org/10.1016/j.gca.2012.04.023

被引用回数：24 パーセンタイル：55.25(Geochemistry & Geophysics)

The bioavailability and the toxicological properties of metal ions, including radionuclides, in the biosphere are greatly influenced by the speciation. This is especially critical in evaluating the feasibility of nuclear waste disposal where the understanding of radionuclide migration through geosphere from engineering barriers is one of the keys for performance assessment. Organic matters are important constituents of groundwater and have significant impact on the speciation and thus mobility of radionuclides, among which are humic substances (HSs) because of their high affinity to metal ions. In this study, europium (Eu $^{3+}$ ) is used as the chemical homologue of trivalent actinides (An $^{3+}$ ), to understand the speciation of An $^{3+}$ when it interacts with HSs collected from various origins. TRLFS is used for the speciation study owing to its high sensitivity and selectivity to differentiate multiple species co-existing simultaneously. The interpretation of the Eu $^{3+}$ species, denoted as Factor A, B and C, was tackled by Principal Component Analysis (PCA) and Partial Linear Square (PLS) Regression to deduce the nature of Eu $^{3+}$ species formed by taking into account the physicochemical properties of HSs that influence each species luminescence characteristics.

論文

Diffusion and sorption of Cs $^{+}$ , I $^{-}$ and HTO in samples of the argillaceous Wakkanai Formation from the Horonobe URL, Japan; Clay-based modeling approach

舘幸男; 四辻健治; 清田佳美*; 油井三和

Geochimica et Cosmochimica Acta, 75(22), p.6742 - 6759, 2011/11

https://doi.org/10.1016/j.gca.2011.08.039

被引用回数：58 パーセンタイル：82.25(Geochemistry & Geophysics)

幌延深地層研究所の稚内層試料中のCs $^{+}$ , I $^{-}$ , HTOの拡散・収着挙動を、地下水のイオン強度影響に着目して、透過拡散とバッチ収着試験によって調査した。実効拡散係数 $_{rm e}$ はイオン強度の影響が明瞭で、イオン強度の増加とともに、Csの $_{rm e}$ は減少、Iは増加、HTOは変化なく、陽イオン濃集,陰イオン排除の効果が確認された。Csの分配係数Kdは、拡散法とバッチ法で整合的な結果が得られ、イオン交換の競合の結果としてイオン強度とともに減少した。拡散・収着現象が、含まれるイライトとスメクタイトの粘土成分によって支配されると仮定し、粘土鉱物を主体としたモデル化アプローチを検討した。モデルによって一連の実験データがおおむね説明可能であり、粘土粒子とナノサイズ間隙がこの岩石中のイオンの移行挙動に支配的に寄与していることが示唆された。

論文

Is soil natural organic matter a sink or source for mobile radioiodine ( $^{129}$ I) at the Savannah River Site?

Xu, C.*; Zhang, S.*; Ho, Y.-F.*; Miller, E. J.*; Roberts, K. A.*; Li, H.-P.*; Schwehr, K. A.*; 乙坂重嘉; Kaplan, D. I.*; Brinkmeyer, R.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 75(19), p.5716 - 5735, 2011/10

https://doi.org/10.1016/j.gca.2011.07.011

被引用回数：62 パーセンタイル：83.32(Geochemistry & Geophysics)

米国サバンナリバーサイト(SRS)のFエリア廃液貯水池近傍において、土壌中の安定ヨウ素( $^{127}$ I)及び放射性ヨウ素-129 ( $^{129}$ I)濃度と有機物の特性との関係について解析し、同地域における土壌有機物がヨウ素の移動性に与える影響について議論した。人工淡水,アルカリ,グリセロール、及びクエン酸-アルカリ溶液を用いて土壌有機物を段階的に抽出し、各抽出画分に含まれる( $^{127}$ I)及び( $^{129}$ I)濃度,腐植度,官能基組成,分子量,疎水性を測定した。ヨウ素は土壌中の低分子量(10kDa以下)の芳香族化合物に選択的に取り込まれることがわかった。さらに、( $^{129}$ I)の大部分は低分子量(13.5-15kDa)の両親媒性の有機物として流出しうることがわかった。これらの結果から、土壌有機物はSRSの( $^{129}$ I)の吸収源と放出源の両方の役割を果たしていることが示唆され、その作用は地下水中のpH等の環境要因によって変化すると推測された。

論文

A Specific Ce oxidation process during sorption of rare earth elements on biogenic Mn oxide produced by Acremonium sp. strain KR21-2

田中万也; 谷幸則*; 高橋嘉夫*; 谷水雅治*; 鈴木義規*; 香西直文; 大貫敏彦

Geochimica et Cosmochimica Acta, 74(19), p.5463 - 5477, 2010/10

https://doi.org/10.1016/j.gca.2010.07.010

被引用回数：89 パーセンタイル：89.15(Geochemistry & Geophysics)

Mn酸化真菌KR21-2株により形成させた生物性Mn酸化物を用いてCe(III)酸化実験を行った。その結果、pH3.87の水溶液中において生物性Mn酸化物によりCe(III)がCe(IV)へと酸化されることが明らかとなった。さらにpHが中性付近では微生物が分泌した有機配位子と酸化されたCe(IV)が結合し、水溶液中で安定化することが明らかとなった。

論文

EXAFS study on the cause of enrichment of heavy REEs on bacterial cell surfaces

高橋嘉夫*; 山本美香*; 山本祐平; 田中万也

Geochimica et Cosmochimica Acta, 74(19), p.5443 - 5462, 2010/10

https://doi.org/10.1016/j.gca.2010.07.001

被引用回数：82 パーセンタイル：88.3(Geochemistry & Geophysics)

希土類元素の相対存在度のパターン(REEパターン)はさまざまな天然の物質で観測されるユニークな地球化学的トレーサーである。バクテリアに吸着したREEのパターンは重希土類元素(HREE)を濃集し、天然試料におけるバクテリア関与の指標に成りえる。本研究では広域X線吸収微細構造(EXAFS)とバクテリアへのREEの分配パターンを用いて、バクテリアの細胞表面へのHREEの濃集機構の解明を試みた。EXAFSの結果より、HREEは低REE/バクテリア比環境では多座リン酸基に結合しているが、高REE/バクテリア比ではカルボキシル基に結合していることが示された。一方、軽希土類元素及び中希土類元素は低REE/バクテリア比において低配座数のリン酸基に結合し、高REE/バクテリア比ではカルボキシル基に結合していることが示された。REE/バクテリア比の変化に伴うバクテリアへのREEの分配パターンの変化は、EXAFSの結果と整合的であった。バクテリアの細胞表面へのHREEの濃集は多座リン酸基による安定な錯体の形成が原因であることがEXAFSによって示された。多座リン酸基はバクテリア以外の天然試料では見られない特徴であり、本研究の結果はバクテリアが関与した試料のREEパターンがバイオマーカーとして利用できる可能性を示した。

論文

Microbial carbon cycling in oligotrophic regional aquifers near the Tono Uranium Mine, Japan as inferred from $^{13}$ C and $^{14}$ C values of phospholipid fatty acids and carbon sources

Mills, C.*; 天野由記; Slater, G.*; Dias, R.*; 岩月輝希; Mandernack, K.*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 74(13), p.3785 - 3805, 2010/07

https://doi.org/10.1016/j.gca.2010.03.016

被引用回数：33 パーセンタイル：63.32(Geochemistry & Geophysics)

微生物は地下環境に普遍的に存在しているが、それらが炭素循環に果たす役割については未解明である。微生物細胞膜の脂質分析を行い、炭素の同位体を測定した。その結果、一般的な細菌のバイオマーカーに加えて、メタン酸化細菌(type II)のバイオマーカーが検出された。typeIIメタン酸化細菌の脂肪酸における $^{14}$ Cは、溶存無機炭素の $^{14}$ Cの値と非常に近い値であることが明らかとなった。この結果は、typeIIのメタン酸化細菌が、そのすべての炭素源を溶存無機炭素あるいは無機炭素から生成されたメタンとしていることを示唆している。一方で、typeII脂肪酸の $^{13}$ C値は堆積岩地下水と花崗岩地下水で異なっていることから、それぞれの地下水でメタンの炭素同位体比は非常に近い値を示しているにもかかわらず、堆積岩と花崗岩地下水に生息する微生物は異なる炭素同化作用構造を有していることが示唆された。脂肪酸の $^{14}$ C測定結果から、多くの従属栄養性微生物は古い時代に堆積したリグナイト由来の有機物を利用していることが示唆された。

論文

Mechanisms of uranium mineralization by the yeast

大貫敏彦; 尾崎卓郎; 吉田崇宏*; 坂本文徳; 香西直文; 若井栄一; Francis, A. J.; 家藤治幸*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 69(22), p.5307 - 5316, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.gca.2005.06.023

被引用回数：48 パーセンタイル：68.3(Geochemistry & Geophysics)

6価ウランの酵母細胞表面での鉱物化機構を濃集実験,分光学的分析,電子顕微鏡観察により解明した。ウランは細胞表面に吸着し、酵母細胞内から排出されるリンと接触することにより細胞表面でウラニルリン酸塩鉱物化することが明らかとなった。

論文

Direct observation of Cm(III)-fulvate species on fulvic acid-montmorillonite hybrid by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋嘉夫*; 木村貴海; 薬袋佳孝*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 66(1), p.1 - 12, 2002/01

https://doi.org/10.1016/S0016-7037(01)00748-7

被引用回数：63 パーセンタイル：73.51(Geochemistry & Geophysics)

環境中において粘土鉱物などの無機粒子とフミン酸などの有機物は強く結合して、有機-無機複合体を形成する。このような複合体と金属イオンとの相互作用を明らかにするために、レーザー誘起蛍光分光法(LIF)を用いてフルボ酸-モンモリロナイト複合体に吸着したCm(III)を直接的に観察した。LIFによりCm(III)はフルボ酸錯体として複合体に吸着することが明確に示された。Cm(III)の固液分配及び錯形成の結果と合わせて、一般に、環境中におけるアクチノイド(III)イオンの挙動はフミン物質の固液分配により支配されることを明らかにした。

論文

The Kinetics of reactions between pyrite and O $_{2}$ -bearing water revealed from in situ monitoring of DO, Eh and pH in a closed system

亀井玄人; 大本洋*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 64(15), p.2585 - 2601, 2000/08

https://doi.org/10.1016/S0016-7037(00)00384-7

被引用回数：84 パーセンタイル：81.57(Geochemistry & Geophysics)

地層処分環境において、溶存酸素(DO)消費が期待される黄鉄鉱(FeS $_{2}$ )につき、閉鎖系での実験によって、DO消費のメカニズムとkineticsを明らかにした。この実験においては反応期間中、DO濃度のほか、pH, Eh, 鉄および硫酸濃度を継続的かつ同時に測定し、このデータ解析によって素反応の決定と、それぞれの反応速度式の決定に成功した。

論文

Redox chemistry of iron and manganese minerals in river-recharged aquifers; A model interpretation of a column experiment

松永武; G.Karametaxas*; H.R.von-Gunten*; P.C.Lichtner*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 57, p.1691 - 1704, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0016-7037(93)90107-8

被引用回数：74 パーセンタイル：79.61(Geochemistry & Geophysics)

河川水中ならびに地下水中の銅・亜鉛等の微量金属やウラン等の放射性核種は、鉱物表面の鉄・マンガンの酸化物(水酸化物)に吸着することが知られている。そこで、それらの微量金属や放射性核種の移行挙動を支配する因子の一つという観点から、鉄・マンガンの河川浸透水中の挙動も研究した。河床堆積物を充てんしたカラムを用いた室内実験結果に基づき、間隙水中の鉄・マンガンの挙動をモデル化した。その結果、反応性の高い鉄の水酸化物(Fe(OH) $_{3}$ )とマンガンの酸化物(Mn $_{5}$ O $_{13}$ ・5H $_{2}$ O)が、微生物による嫌気的分解のために溶解するという機構により、実験結果を良く説明することができた。本研究は、発表代表者が平成2年度原子力留学生として、ベルン大学において行った研究がある。